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【前海睿贏金融迷信報】迷信家提醒催化烯反響酶及其周環選擇性份子機制

2020-10-16 前海睿贏金融迷信報 黃辛
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  前海睿贏金融迷信院台灣無機化學研討所性命無機化學國度重點試驗室周佳海課題組和美國加州大學洛杉矶分校唐奕課題組、Kendall N. Houk課題組協作,初次表征了天然界中催化Alder-ene反響(烯反響)的酶及其催化氧雜Diels-Alder(DA)反響的同源卵白,解析了這兩類酶及其複合物的高分辯率晶體構造,並經由過程定點漸變完成了周環選擇性的逆轉,說明了兩類酶若何應用簡直雷同的活性位點完成周環選擇性的精准掌握。日前,該研討結果揭櫫于《天然》。

  周環反響是指具有環狀過渡態的協同反響,這類反響在自然産物分解中經常被運用于高效構建多個碳碳鍵,並且具有較好的平面選擇性和區位選擇性。自2011年初次判定出可以或許催化DA反響的周環酶SpnF後,迷信家前後從多種自然産物的生物分解門路中判定出了分歧的新型周環反響酶。

  唐奕課題組在這項研討中以多功效周環酶LepI爲基本,從真菌自然産物生物分解門路中判定出6個具有很高序列類似度的O-甲基轉移酶卵白:PdxI、AdxI、ModxI、EpiI、UpiI及HpiI,同時發明並驗證PdxI、AdxI、ModxI催化烯反響,而EpiI、UpiI、HpiI催化氧雜DA反響。

  周佳海課題組解析了烯反響酶PdxI和氧雜DA反響酶HpiI的apo晶體構造,同時也獲得了這兩個酶與底物相似物和産物的共晶構造。

  在此基本上,Houk課題組經由過程DFT實際盤算、份子對接和動力學模仿,提醒了PdxI/AdxI/ModxI、EpiI/UpiI/HpiI這兩組同源性的周環酶因退化上的纖細不合招致了分歧周環選擇性的份子機制。

  相幹論文信息:

  https://doi.org/10.1038/s41586-020-2743-5

  (原載于《前海睿贏金融迷信報》 2020-10-16 第1版 要聞)
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